Licencié en lettres classiques et en droit, Raymond Triboulet devient dans les années 1930 propriétaire terrien en Normandie et journaliste à Paris.

Mobilisé en 1939, fait prisonnier le 18 juin 1940, il est rapatrié le 13 mars 1941. Installé en Normandie, il participe au mouvement Ceux de la Résistance.

Secrétaire du Comité départemental de libération du Calvados au moment du débarquement du 6 juin 1944, il devient le premier sous-préfet des régions libérées et de Bayeux le 15 juin 1944. Il est nommé en 1946 inspecteur en Rhénanie-Palatinat (zone d'occupation française en Allemagne).

Raymond Triboulet entame alors une carrière politique : il est élu député républicain indépendant du Calvados en 1946, puis au Rassemblement du peuple français (RPF) en 1951 et républicain social en 1956, groupe qu'il préside. À ce titre, il relaie à l'Assemblée nationale les critiques de Michel Debré visant les méthodes de travail parlementaires de la Quatrième République, notamment sur la question du vote personnel des députés. Il est ministre des Anciens combattants dans le gouvernement Faure II du 23 février au 6 octobre 1955.

Il appartient au comité consultatif chargé d'élaborer la Constitution de la V République.

Sous la V République, Raymond Triboulet est constamment réélu et siège au Palais-Bourbon de 1958 jusqu'en 1973 sous les étiquettes UNR, UNR-UDT, UD-V République et UDR. Il a présidé le groupe parlementaire UDR. Il retrouve le ministère des Anciens combattants dans le gouvernement Debré du 8 janvier 1959 au 14 avril 1962, puis dans le gouvernement Pompidou I du 14 avril au 28 novembre 1962. Il est ensuite ministre délégué à la Coopération dans le gouvernement Pompidou II du 6 décembre 1962 au 8 janvier 1966 où il s'efforce de promouvoir le volontariat en créant l'association France Volontaires. A l'Assemblée Nationale, il est aussi Président du groupe d'Amitié France-Israël.

Raymond Triboulet a siégé à l'Assemblée parlementaire du Conseil de l'Europe et à l'Assemblée parlementaire des Communautés européennes (actuel Parlement européen). Gaulliste et favorable à « l'Europe des Patries », il est président du Comité français de l'Union paneuropéenne (Pan-Europe) de 1973 à 1987.

En 1979, il est élu membre de l'Académie des sciences morales et politiques au fauteuil de Wilfrid Baumgartner. En 1988, il est délégué de l'Académie à la Séance publique annuelle des Cinq académies. En 1991, Il est président de l'Académie et de l'Institut de France. En 2002, il soutient la candidature présidentielle de Jean-Pierre Chevènement.

Raymond Triboulet a été conseiller général du Calvados et membre du Conseil économique et social de Basse-Normandie. Il s'est impliqué dans le développement économique du département, obtenant par exemple l'implantation du grand centre administratif du Crédit lyonnais à Bayeux en 1963. Il a fondé le Comité du Débarquement en 1945 et en a assuré la présidence pendant 54 ans, jusqu'en 1999. Fondateur du Musée du débarquement d'Arromanches-les-Bains, il a été anobli par la reine Élisabeth II.