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Élève à l'école de diplomatie romaine, appelée Académie des nobles, de 1887 à 1889, Carlo Montagnini est fait camérier secret le . Secrétaire à la nonciature à Munich à partir de 1892, à Vienne de 1893 à 1898, à Paris de 1898 à 1902, il est ensuite auditeur à Munich à partir d', puis à Paris en .
Lorsque le nonce apostolique à Paris, M Lorenzelli, est rappelé à Rome à la suite de la rupture des relations diplomatiques entre la France et le Saint-Siège en 1904, le secrétaire d'État du Saint-Siège, Mgr Merry del Val, le maintient à Paris « soit pour la garde des archives de la Nonciature, soit pour tout ce dont aura besoin le Saint-Siège ».
Considérant qu'il menait une action en faveur de la résistance à l'application de la loi de 1905 sur la séparation des Églises et de l'État, le gouvernement fit procéder le à une perquisition de la nonciature, 10, rue de l'Élysée, et à la saisie de ses papiers dans le cadre d'une instruction pénale dirigée contre l'abbé Jouin, curé de Saint-Augustin à Paris, poursuivi pour avoir publié une brochure antigouvernementale. Le même jour, un arrêté d'expulsion était adopté contre M Montagnini, qui quitta la France. La publication illégale dans la presse d'une partie des "papiers Montagnini", couverts par le secret de l'instruction, fut à l'origine de "l'affaire des petits papiers". Clémenceau lui-même en avait fait communiquer le contenu aux journalistes et fut donc mis dans l'embarras à la Chambre et lors de l'enquête qui s'ensuivit.
Il est nommé délégué apostolique en Colombie et élevé à la dignité archiépiscopale sur le siège in partibus de Larissa-en-Thessalie le et consacré le de la même année par l'archevêque de Bogota Bernardo Herrera Restrepo (es) avec comme co-consécrateurs l'évêque d'Ibagué Ismael Perdomo (es) et l'évêque de Tunja Eduardo Maldonado Calvo. Il meurt à Berlin, où il était venu se soigner, le . Il est enterré dans la chapelle centrale du sanctuaire d'Oropa, où se trouve un buste de lui par Leonardo Borgogno.