Fils de Gilles Cambry (1709-1778), constructeur de navires à la Compagnie des Indes et de Renée Le Houx (1722-1775), Jacques Cambry est aussi petit-fils de Gilles Cambry (1675-1739), constructeur de navires à la Compagnie des Indes et de Jacques Le Houx, conseiller du roi, maire et colonel commandant la ville d'Hennebont. Son père lui ayant fait donner une instruction très complète dans l'ordre des sciences, des lettres et des arts, il commence, en 1766, le cursus qui devait en faire un ingénieur mais, nommé sous-ingénieur à Brest, il démissionne en 1771 et se met alors à voyager pour le compte de la Compagnie des Indes : Saint-Domingue d'abord puis un séjour prolongé aux Indes, notamment à Pondichéry, Surate et dans d'autres comptoirs ou principautés puis en Angleterre, en Allemagne et en Suisse. Il se passionne ensuite pour les arts, en particulier pour l'art antique lors d'une studieuse exploration de l'Italie. Ainsi doté d'une grande culture classique et grand connaisseur de la peinture européenne, il se fait remarquer par un essai sur Poussin, paru en 1783 et réédité en l'an VII. Après avoir pris l'habit ecclésiastique sans entrer dans les ordres, Cambry devient précepteur chez Claude Denis Dodun, un directeur de la Compagnie des Indes dont il épousera la veuve, Louise-Julie Bourgeois, le 24 juin 1797.

Jacques Cambry est nommé receveur général des États de Bretagne, puis, en 1792, procureur de la commune de Lorient, puis en 1794, président du district de Quimperlé. Le département du Finistère lui confie la mission de recenser l'état du département. À ce titre, il effectue en 1794-1795 un voyage dans le Finistère afin de visiter les dépôts de biens confisqués à la noblesse et aux couvents, sur lesquels il publie un rapport en 1799. Il est nommé en 1799 directeur du lycée Louis-le-Grand et administrateur du département de la Seine. Partant d'une idée sur le respect des morts, à la fois philosophique et sociologique, il propose dans son rapport de 1799 un véritable plan urbanistique et architectural, fortement marqué par l'Antiquité, et un nouveau lieu nommé le «champ de repos». Il est ensuite nommé en 1800 préfet du département de l'Oise par Napoléon. Il y effectue une profonde réforme des circonscriptions cantonales.

Pétri d'une culture classique dont il émaille ses observations, prenant pour modèle Pausanias, Cambry se révèle un observateur curieux et scrupuleux, portant autant d'intérêt au commerce, à l'agriculture, à l'industrie, à l'état des routes qu'à l'histoire et à la langue, à la musique et à la danse, annonçant par là les collectes à venir de Hersart de la Villemarqué et de Luzel. Il est notamment chargé d'établir le catalogue des «objets échappés au vandalisme révolutionnaire» dans sa région. Convaincu de la grandeur des Gaulois, et notamment de leur druides, il s'attache à les réhabiliter. Le 30 mars 1804, avec Jacques Le Brigant, il fonde l'Académie Celtique qu'il présidera jusqu'à sa mort en 1807, n'échappant pas aux dérives de la celtomanie. Il décrit ainsi plusieurs monuments mégalithiques situés dans le Finistère, qu'il qualifie à tort de «druidiques» ou «celtiques» ayant selon lui des fonctions astrologiques, et contribue à diffuser la théorie, promise à un grand succès, selon laquelle les dolmens seraient des autels sur lesquels les druides sacrifiaient des victimes humaines (les ossements retrouvés sur place en témoignant).

Jacques Cambry meurt à son domicile parisien d'une attaque d'apoplexie; sa dépouille est recueillie par son beau-fils et ancien élève, Alexis Dodun de Kéroman de Neuvry, alors entreposeur général des Tabacs à Bièvres, ville dont il est maire de 1808 à 1819.